Cat Girl Alliance позволяет пронаблюдать за жизнью молодого студента-переводчика из Японии. Юноша начинает долгий путь обучения на первом семестре, поступив в престижный колледж. Эйдзи Татибана ведет себя отстраненно и скромно, не привлекая внимания со стороны других учеников. В процессе учебы, герой знакомится с девушкой по имени Шизуко Азуми, сидящей как правило на задней парте. Игра выполнена в виде визуального романа, в котором пользователю предстоит направлять действия протагониста.

Сюжетная линия в Cat Girl Alliance наполнена сценами эротического характера, поэтому рассчитанна на совершеннолетнюю аудиторию юзеров. Игрок будет участвовать в развитии взаимоотношений между протагонистом и другими персонажами, которые повстречаются в дальнейшем. За обедом, Эйдзи беседует с двумя девчонками Руми и Нацуки, которые приглашают паренька в внешкольный клуб по интересам. Прибыв на место, парень застает красоток за любовными утехами, желающими поближе познакомиться с героем и получить мужское внимание. Геймерам приходится выбирать между доступными вариантами действий, которые сможет совершать юноша. Приключения в университете позволят молодому человеку прочувствовать романтические и интимные ситуации, где придется флиртовать и близко общаться с симпатичными девчонками, ожидающих решительных поступков от героя.